Burri fotografierte im Alter von 13 Jahren Winston Churchill am 19. September 1946, als der gestürzte britische Premier und damalige Oppositionsführer seine Europa-Rede hielt ("Let Europa arise"). Nach einer Ausbildung an der Kunstgewerbeschule Zürich arbeitete Burri vor allem als Fotoreporter. Publiziert wurden seine Bilder im „Du“, „Camera“, „Life“, „Stern“, „Geo“ und vielen andern.
Weltberühmt wurde er 1963 durch ein Bild, das den Zigarre-rauchenden Che Guevara zeigt. Das Foto wurde zur Ikone der Dritt-Welt- und der 68er-Bewegung. Burri fotografierte auch Picasso, Corbusier, Giacometti und Tinguely.
Burri war ab 1959 Mitglied der Fotoagentur Magnum. Ab 1988 war er Art Director der „Schweizer Illustrierten“. 2011 wurde der schon Schwerkranke mit dem Swiss Press Photo Life Time Achievement Award für sein Lebenswerk geehrt.